目次
これまでのマテリアルズ・インフォマティクス研究は、材料組成や加工プロセス（温度や圧力など）のパラメータから材料物性を機械学習で予測することで、材料開発を加速してきた。一方で、プロセス加工後の構造が材料物性に強く影響する場合、高い予測精度を実現するためには、構造情報を提供するX線回折（XRD）や示差走査熱量測定（DSC）等の測定データの利用が有効だが、これらの測定データは、プロセス加工した材料に対して測定しないと取得はできない。したがって、構造情報を利用して予測精度を向上させるには、研究者が設定可能な材料組成といったパラメータと、実測でしか得られないパラメータの異なる２つのパラメータを扱う必要がある。
本研究では、XRD やDSC 等の実測でしか得られないデータを用い、なるべく少ない材料作製回数で正確に材料物性が予測できるように、作製すべき材料を適切に選定するAI 技術を開発した。作製すべき材料をベイズ最適化などの手法で選定し、測定したデータを加えて、AI による材料選定を繰り返す。本技術の有用性を示すための一例として、高分子材料であるポリオレフィンのデータベースを利用した。その結果、AI 技術の利用により、無作為に材料作製を進める場合と比べて、作製回数を少なくしても機械学習による材料物性の予測精度を向上できることを示した。
本技術を利用して精度の高い予測が実現できると、材料の「構造」と「物性」の関係が明らかになり、物性の発現起源の明確化・材料開発指針の決定が可能となる。また、この技術はポリオレフィンといった高分子材料だけでなく様々な材料開発にも応用できる汎用的技術である。そのため、材料開発のDX基盤技術になると期待している。
なお、本研究は、NIMS 田村亮主任研究員、中西尚志グループリーダー 、出村雅彦部門長、旭化成 武井祐樹主幹研究員、三菱ケミカル 今井真一郎主席研究員、三井化学 中原真希研究員、住友化学 柴田悟史研究員によって実施された。本研究成果は、Science and Technology of AdvancedMaterials: Methods誌に、2021年9月28 日 （日本時間）にオンライン掲載された。
研究の背景
これまで一般的な材料開発では、作製する材料を専門家が長年の知識・ノウハウによって選定することで優れた材料が開発されてきた。この専門家による選定をAIに置き換えることでさらに材料開発を加速したいというニーズの元、マテリアルズ・インフォマティクス（MI）研究が活発に実施されている。近年、材料物性の向上を目指すために、作製すべき材料を適切に選定できるAI技術が、ベイズ最適化1などを利用し数多く開発されている。
一方で、機械学習による材料物性を予測する精度を高くすることは、MI 分野において効率の良い材料開発の実現および材料を詳しく理解するために不可欠である。機械学習による予測が正確であれば、材料物性に関する測定実験をしなくても、材料物性を予知することができる（図１左）。予測精度が低い場合、予測値と実値の誤差が大きく（図１右）、これでは材料開発を加速することはできない。そのため、できるだけ少ない材料作製回数で、機械学習の予測値と実値の誤差をより小さくする（より高い予測精度を与える）技術開発が重要となる。これを実現するために、作製すべき材料を適切に提案できるAI 技術の開発が始まっている。
研究内容と成果
材料を表現するパラメータである記述子※2 には、研究者が設定できるものと容易にはできないものがある。前者は、材料組成や加工プロセス（温度や圧力など）のパラメータである。後者の研究者が容易には設定できないが材料を記述する上で重要な記述子として、プロセス加工後の材料の構造情報を提供するXRDやDSC 等の測定から得られるデータが挙げられる。例えば、高分子材料においては、この記述子は高次構造※3の情報を含んでいる。
これまでのMI 研究は、主に前者の材料組成や加工プロセス（温度や圧力など）のパラメータから材料物性を機械学習で予測することで、材料開発を加速してきた。一方で、プロセス加工後の構造が材料物性に強く影響する場合、より高い予測精度を実現するには、後者の記述子にあたる、XRDやDSC 等の測定データの利用が有効である。
では、測定で得られたデータから材料物性予測のための機械学習の精度を向上させるためには、どのような材料を作製すれば良いだろうか。機械学習の予測精度を向上させる手法として、能動学習（アクティブラーニング）の一種である不確実性サンプリング（uncertainty sampling）※4が有用である。しかし、この手法をそのまま利用すると、「ある特定のXRD パターンやDSC プロファイルを持つ材料を作ることで機械学習の予測精度を高くすることができるため、その材料を作製してください」と提案される。果たして「 指定されたデータに合致する材料」を作ることはできるだろうか。XRDパターンやDSCプロファイルは、材料をプロセス加工し、測定を行って初めてわかるものであり、それを持つ材料をピンポイントで作製することは極めて困難である。そのため、研究者が設定できるパラメータと予測に利用する実測でしか得られないパラメータが異なる場合にも対応できる新しい手法を開発する必要があった。本研究では、XRD やDSC 等のデータを用い、なるべく少ない材料作製回数で、正確に材料物性が予測できるように、作製すべき材料として研究者が設定できる記述子を適切に選定する AI 技術を開発した。（図２）。
開発 AI 技術では第一に、研究者が設定できる記述子のみで構成された候補材料データを用意する。この候補データが1つ選択されると、その情報を用いて材料を1つ作製することができる。材料が作製されると、プロセス加工後の材料に対するXRDやDSC等の測定データと材料物性を得ることができる。 第二に、初期データとして、いくつかの候補材料に対して、XRDやDSC等の測定データと材料物性を全 て含んだデータセットを準備する。このデータセットを用いて、測定データから材料物性を予測する機械学習モデルを構築する。第三に、この機械学習の予測精度が高くなると期待される候補材料をAIが適切に選択し、実際に研究者が材料を作製する。このAIによる選択の方法として、ベイズ最適化に基づく手法（BOED）と、不確実性サンプリングに基づく手法（USED）の２種類を提案した。このAIによる選択・実験を繰り返すことにより、少ない実験回数で、予測精度の向上を目指す。
この提案した手法の有効性を検証するために、一例としてポリオレフィンを対象材料とし、化学MOPにおいて作成したデータベースを利用した。このデータベースは、15種類のポリプロピレンについて、 各々５つの異なるプロセス加工により得られた合計75種類のサンプルによって構成されている。対象とする材料物性は、シャルピー衝撃試験と引張弾性率の機械物性とした。研究者が設定できる記述子として、分子量、立体規則性、および射出成型冷却温度に設定した。また、測定によって得られる記述子としては、XRDやDSC等を対象とした。
図３に予測誤差の材料作製回数依存性を示した。 予測誤差はクロスバリデーション※5により評価しており、図３縦軸の値が小さければ小さいほど、機械学習の予測精度が高いことを意味している（値が小さい方が図１左に対応）。初期データ数として、10 個 の無作為に選んだ候補データからスタートした。AIの支援を受けずに実験を進める場合（無作為に材料を作製する場合：橙色のマーカー）と比べて、提案した２つのAI技術を利用することで、シャルピー衝撃試験と引張弾性率のいずれの機械物性についても少ない材料作製回数で図３縦軸の値（予測誤差）が小さくなっていることがわかる。つまり、本研究で提案したBOEDとUSEDのどちらのAI技術を利用しても、少ない材料作製回数でより高精度な機械学習が実現できることがわかった。
今後の展開
本研究では、XRDやDSC等の測定データから材料物性の予測精度を高くするAI技術を開発した。こ の予測精度が向上すると、少ない材料作製回数で、材料の「構造」と「物性」の関係が明らかになり、物性の発現起源の明確化・材料開発指針の決定が可能となる。例えば、高分子材料の場合、高次構造と材料物性の関係を迅速に理解できるようになる。一般的に、高分子材料の機械物性は、一次構造※3よりも高次構造に強く依存しており、この関係を理解することは、高分子材料開発において重要となる。 また、目的とする材料物性を測定する実験よりも、測定データが簡単に得られる場合、実験が簡単なデータから実験が困難なデータを予測することにつながり、材料設計の高速化と材料開発のコスト削減が実現できる。さらに、本手法は必要な実験回数を削減できるため、近年注目されている実験自動化技術と組み合わせることで、材料開発の高速化に貢献できるとされている。そのため、ここで開発した新AI技術は、材料開発のDX 基盤技術になると期待されている。
掲載論文
題目：Experimental design for the highly accurate prediction of material properties using descriptors obtained by
measurement
著者：Ryo Tamura, Yuki Takei, Shinichiro Imai, Maki Nakahara, Satoshi Shibata, Takashi Nakanishi,and Masahiko Demura
雑誌：Science and Technology of Advanced Materials: Methods 1, 152-161 (2021).
掲載日時： 2021 年9月28 日 （日本時間）オンライン掲載
(1) ベイズ最適化（Bayesian optimization）
機械学習を用いることで、対象とするスコアを大きくすると期待できる、次の実験を適切に選択する手法のこと。通常は、スコアとして材料物性そのものを採用し、目的の材料物性を実現するためのAI技術として利用されます。本研究では、このスコアを予測誤差に設定することで、機械学習の予測精度を良くするための手法として利用しています。
(2) 記述子
材料を表現するパラメータのこと。例えば、元素の種類を数値化したものや、材料を作成する際の温5度や圧力といったプロセスなども材料を表現するための記述子として利用されます。
(3) 一次構造と高次構造
高分子鎖は、分子が繰り返しつながった構造をもち、これを特徴付ける構造を一次構造と呼びます。一方、高分子鎖が組織配列して形成される階層的構造を高次構造といいます。例えば、DNAにおいて核酸の塩基配列は一次構造であり、二重螺旋は高次構造に相当します。
(4) 不確実性サンプリング（uncertainty sampling）
機械学習の結果から、予測が最も不確かな場所を選択し、次に実験を行うことで機械学習の予測精度を良くする手法のこと。予測が不確かな場所は、一般的に実験データが少ない領域となります。
(5) クロスバリデーション
学習データを分割し、一部分を未知のデータとみなすことで、予測精度を評価する手法のこと。